Влияние DFT-функционала на энергетические и электронные характеристики углеродных соединений с нетрадиционной геометрией каркаса

Н.В. Новиков, М.М. Маслов, К.П. Катин, В.С. Прудковский показать трудоустройства и электронную почту
Получена: 17 октября 2017; Исправлена: 31 октября 2017; Принята: 08 ноября 2017
Эта работа написана на английском языке
Цитирование: Н.В. Новиков, М.М. Маслов, К.П. Катин, В.С. Прудковский. Влияние DFT-функционала на энергетические и электронные характеристики углеродных соединений с нетрадиционной геометрией каркаса. Письма о материалах. 2017. Т.7. №4. С.433-436
BibTex   https://doi.org/10.22226/2410-3535-2017-4-433-436

Аннотация

Рассчитанные в рамках теории функционала плотности значения энергий связи углеродных наноструктур с нетрадиционной геометрией каркаса могут существенно отличаться друг от друга в зависимости от выбранного DFT-функционала.В представленной работе показано насколько сильно энергетические и электронные свойства углеродных структур с нетрадиционной геометрией каркаса, рассчитанные с помощью теории функционала плотности (DFT), зависят от выбора DFT-функционала, на примере семейства углеродных [n,5]призманов. Для сравнительного анализа мы использовали такие характеристики молекулярной системы, как энергия связи и разность энергий между высшей занятой молекулярной орбиталью и низшей вакантной молекулярной орбиталью (HOMO-LUMO щель). Мы рассчитали энергии связи и HOMO-LUMO щели с помощью семи различных функционалов B3LYP, X3LYP, M11, B3PW91, PBE0, PW и PBE, которые относятся к обобщенному градиентному приближению и к гибридным функционалам. Для всех функционалов использовался базисный набор 6-31G(d). Показано, что энергии связи, полученные для длинных [n,5]призманов с эффективной длиной ~150 Å с использованием различных DFT-функционалов, могут различаться в 1.1 раза, а соответствующие значения HOMO-LUMO щелей – в 23 раза. Дополнительные прецизионные расчеты [2,5]призмана на уровне теории CCSD(T) позволили сделать вывод, что для определения энергий связи углеродных наноструктур с нетрадиционным каркасом, гибридные функционалы B3LYP, X3LYP и M11, возможно, являются лучшим решением, тогда как для оценки HOMO-LUMO щелей наиболее близкий к CCSD(T) результат дает гибридный функционал M11. Настоящее исследование представляет методологический интерес для проведения адекватных расчетов в рамках теории функционала плотности новых наноматериалов с нетрадиционным углеродным каркасом, таких как гиперкубан, фуллереновые композиты или колонный графен.

Ссылки (23)

1. R. G. Parr, W. Yang. Density-Functional Theory of Atoms and Molecules. NY: Oxford University Press (1990) 333 p.
2. G. S. Manyali. IOSR Journal of Applied Physics 8, 54 - 58 (2016). Crossref
3. G. Zhang, C. B. Musgrave. J. Phys. Chem. A 111, 1554 - 1561 (2007). Crossref
4. E. A. Belenkov, M. M. Brzhezinskaya, V. A. Greshnyakov. Nanosystems: Physics, Chemistry, Mathematics 8, 127 - 136 (2017). Crossref
5. E. A. Belenkov, V. A. Greshnyakov. J. Mater. Sci. 50, 7627 - 7635 (2015). Crossref
6. K. A. Krylova, Yu. A. Baimova, S. V. Dmitriev, R. R. Mulyukov. Phys. Solid State 58, 394 - 401 (2016). Crossref
7. R. A. Brazhe, A. I. Kochaev, V. S. Nefedov. Phys. Solid State 54, 1430 - 1432 (2012). Crossref
8. M. M. Maslov, K. P. Katin, A. I. Avkhadieva, A. I. Podlivaev. Russ. J. Phys. Chem. B 8, 152 - 157 (2014). Crossref
9. K. P. Katin, M. M. Maslov. J. Phys. Chem. Solids 108, 82 - 87 (2017). Crossref
10. R. M. Minyaev, V. I. Minkin, T. N. Gribanova, A. G. Starikov, R. Hoffmann. J. Org. Chem. 68, 8588 - 8594 (2003). Crossref
11. K. P. Katin, S. A. Shostachenko, A. I. Avkhadieva, M. M. Maslov. Adv. Phys. Chem. 2015, 506894 (2015). Crossref
12. M. W. Schmidt, K. K. Baldridge, J. A. Boatz, S. T. Elbert, M. S. Gordon, J. H. Jensen, S. Koseki, N. Matsunaga, K. A. Nguyen, S. Su, T. L. Windus, M. Dupuis, J. A. Montgomery. J. Comp. Chem. 14, 1347 - 1363 (1993). Crossref
13. J. P. Perdew, J. A. Chevray, S. H. Vosko, K. A. Jackson, M. R. Pederson, D. J. Singh, C. Fiolhais. Phys. Rev. B 46, 6671 - 6687 (1992). Crossref
14. J. P. Perdew, K. Burke, M. Ernzerhof. Phys. Rev. Lett. 77, 3865 - 3868 (1996). Crossref
15. C. Lee, W. Yang, R. G. Parr. Phys. Rev. B 37, 785 (1988). Crossref
16. A. D. Becke. J. Chem. Phys. 98, 5648 (1993). Crossref
17. X. Xu, Q. Zhang, R. P. Muller, W. A. Goddard. J. Chem. Phys. 122, 014105 (2005). Crossref
18. R. Peverati, D. G. Truhlar. J. Phys. Chem. Lett. 2, 2810 - 2817 (2011). Crossref
19. C. Adamo, V. Barone. J. Chem. Phys. 110, 6158 - 6170 (1999). Crossref
20. R. Ditchfield, W. J. Hehre, J. A. Pople. J. Chem. Phys. 54, 724 (1971). Crossref
21. R. Krishnan, J. S. Binkley, R. Seeger, J. A. Pople, J. Chem. Phys. 72, 650 (1980). Crossref
22. SciDAVis - Scientific Data Analysis and Visualization: scidavis.sourceforge.net.
23. T. Helgaker, P. Jorgensen, J. Olsen. Molecular Electronic-Structure Theory. Wiley: New York (2000) P. 793-796.

Цитирования (2)

1.
K. Krylova, J. Baimova, R. Mulyukov. LOM. 9(1), 81 (2019). Crossref
2.
Leysan Kh. Rysaeva, Julia A. Baimova, Sergey V. Dmitriev, Dmitry S. Lisovenko, Valentin A. Gorodtsov, Andrey I. Rudskoy. Diamond and Related Materials. 97, 107411 (2019). Crossref